天然珍珠层材料由95wt%的脆性碳酸钙和5wt%的柔性有机质组成，然而却以其独特的高强度和高韧性组合而受到研究人员的广泛关注。研究表明其秘密在于珍珠层材料的多级有序层状微纳“砖-泥”结构。受其启发，在近几十年里研究人员发展了多种构筑方法，并采用各种高性能微纳基元，通过模仿天然珍珠层的多级结构以制备高性能人工结构材料。虽然该研究领域已取得了巨大的进展，但是当前目标材料大多仍集中于二维薄膜材料，而对于可用于力学承载的三维体型人工珍珠层材料的仿制只能实现有限的尺寸。因此，如何优质高效地制备更接近实用化的宏观大尺寸体型人工珍珠层材料仍然面临着巨大的挑战。

基于此，中国科学技术大学的俞书宏教授（通讯作者）和倪勇教授（共同通讯作者）团队提出了由下而上的高效组装新策略，首先采用高效的溶液铸膜法将微纳基元构筑成仿珍珠层结构的二维薄膜材料，进而将所得薄膜材料进行叠合热压，最终轻易获得了大尺寸的三维体型人工珍珠层材料。由于在材料设计过程中，分别从分子尺度到宏观尺度的各个层面对材料结构进行了优化，所制备的体型材料成功地复制了天然珍珠层材料的多级结构和增韧机理，并且其力学性能可与多种自然结构材料和工程材料相媲美。这一多级组装新策略具有灵活性、高效性、普适性，可以应用到其他多种材料体系中，因此，在规模化制备三维体型人工珍珠层材料方面展现出卓越的优势，该工作为优质高效地制备面向实际应用的高性能仿生结构材料提供了新的研究思路和途径。

(a) 三维体型人工珍珠层材料制备策略；

(b)人工珍珠层材料的数码照片；

(c)人工珍珠层材料的SEM显微结构；

(d)天然珍珠层材料的SEM显微结构；

(e)高速相机捕获的人工珍珠层材料的冲击测试过程；

(f)高速相机捕获的天然珍珠层材料的冲击测试过程。

(a) 人工、自然珍珠层材料以及其他几种对比材料的三点弯曲力学曲线对比；

(b) 人工、自然珍珠层材料以及其他几种对比材料的弯曲强度、弯曲模量对比；

(c) 人工、自然珍珠层材料以及其他几种对比材料的断裂韧性对比；

(d) 人工、自然珍珠层材料以及其他几种对比材料的增韧曲线对比。

(a) SEM图像显示了在开口弯曲测试中，大尺度的裂纹偏转；

(b) SEM图像显示了裂纹偏转、分叉、以及萌生的多级裂纹；

(c) SEM图像显示了接近裂纹末端的裂纹桥；

(d) SEM图像显示了磷酸钙微纳片的拔出，海藻酸钠聚合物的桥连、牵引；

(e) 非线性有限元模拟人工珍珠层材料的破坏过程。

(a) 人工珍珠层材料与其他自然结构材料和工程材料在断裂韧性和刚度两方面的对比；

(b) 人工珍珠层材料与其他自然结构材料和工程材料的比强度和比断裂韧性两方面的对比。

本工作基于自下而上的组装新策略，通过由分子尺度到宏观尺度的多尺度结构调控，成功制备了在结构和性能上可与自然珍珠层材料相媲美的高性能、大尺寸、体型人工珍珠层仿生材料。此外，该制备方法适用于其他多种材料体系，因此，在新型轻质高强仿生结构材料设计等方面具有广阔的应用前景。

材料人编辑部整理。